非线性光谱学是一门通过经典光场研究复杂多体材料系统的科学。通过测量非线性光谱可以获得系统能级结构、能级跃迁速率、系统波动以及退相干。而量子关联是一种非常重要的非经典效应，它可以大幅降低系统的量子噪声，从而显著提高系统的信噪比和灵敏度。与经典非线性光谱相比，量子光谱具有更高的信噪比和抗噪性。因此，研究基于量子关联的非线性量子光谱十分重要。近期，Im体育官方版app下载精密光谱科学与技术国家重点实验室研究团队和国际合作者提出了一种利用量子关联光束进行光谱分析的新方法并实验实现。研究结果表明通过量子关联光束进行光谱分析可以提高信噪比。
前期，合作者中的Konstantin E. Dorfman、Frank Schlawin和Shaul Mukamel共同提出了基于量子光源实现非线性光谱的理论方案，相关结果发表在Rev. Mod. Phys. 88, 045008（2016）和Acc. Chem. Res. 51, 2207（2018）上。而荆杰泰教授实验团队前期的研究表明原子系综的四波混频过程可以有效地产生一对量子关联的探针光和共轭光。因此，该合作团队开展了基于四波混频过程产生的量子光源实现量子光谱探测的实验研究。
图1：实验装置图
图2：基于增益以及量子关联的二维光谱实验以及相应的理论拟合结果
如图1所示，在实验中，该合作团队首先通过光学分束器对激光进行分束。其中较强的一束用来作为四波混频过程的泵浦光，另外较弱的一束通过声光调制器产生实验所需的探针光。之后，泵浦光和探针光在铷原子蒸气池中心交叉并发生四波混频过程，从而产生具有量子关联的探针光和共轭光。接着，该团队将产生的探针光和共轭光分别打入光电探测器进行对四波混频增益以及量子关联的测量。探针和共轭光束之间的量子关联以及四波混频过程的增益携带了光谱信息。这些信息包括电偶极矩、能级跃迁和斯塔克能移。之后，该团队改变四波混频过程的单光子失谐、双光子失谐和泵浦光强度进行增益以及量子关联测量，从而得到了图2(a)基于增益以及图2(b)基于量子关联的二维光谱实验数据。在得到实验结果之后，该团队还进行了相应的理论模拟。通过使用微观模型计算了三阶非线性极化率，其中包括强泵浦引起的斯塔克能移。
该模型基于对强泵浦的非微扰处理，并同时保持了探针光场和共轭光场的最低阶微扰展开。非线性极化率的共振结构包含有关热铷-85谱线、跃迁偶极矩、线宽展宽以及斯塔克能移的信息。该模型还考虑了量子光场在原子池中的损耗，拟合结果如图2(c)以及2(d)所示。可以看出，量子二维光谱中包含了由铷原子蒸气中的斯塔克能移产生的交叉共振峰。当考虑光损耗时，光谱显示出不同的共振结构，并提供了一个对三阶响应的独特探针手段。该结果表明，量子光谱通过使用量子关联提供了比经典光谱更多的信息。
研究团队在量子精密光谱方面取得的成果刊发于美国国家科学院院刊
相关结果以“Multidimensional four-wave mixing signals detected by quantum squeezed light”为题发表在国际著名学术期刊《美国国家科学院院刊》（Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America）PNAS118,e2105601118 (2021)上。这项工作是在Konstantin E. Dorfman教授、荆杰泰教授、Frank Schlawin博士以及Shaul Mukamel教授的合作下完成的。Shaul Mukamel教授是Im体育官网app的客座教授。Im体育官方版app下载为第一完成单位，精密光谱科学与技术国家重点实验室的Konstantin E. Dorfman教授、刘胜帅副研究员和娄彦博博士为论文共同第一作者，魏天祥硕士对实验部分也作了重要贡献，Konstantin E. Dorfman教授和荆杰泰教授为论文的共同通讯作者。
论文作者
附：
期刊链接：https://www.pnas.org/content/118/33/e2105601118
图文、来源｜精密光谱科学与技术国家重点实验室 编辑｜孟子楠 编审｜郭文君
